En l'an 692, soutenu par l'archevêque Sisbert de Tolède et probablement par une partie de la noblesse, il s'oppose au roi Égica que Sisbert projette de faire assassiner avec sa femme, la reine Liuvagotha, et quelques proches. Égica échappe au complot mais il est vraisemblablement chassé du trône et forcé de quitter Tolède, capitale wisigothique. Cette dernière tombée aux mains des rebelles, Sunifred est couronné roi dans la seconde moitié de l'an 692 par l'archevêque Sisbert, un homme d'église et de foi visiblement plus temporel que spirituel. Sur cet évènement, une pièce de monnaie a été retrouvé portant le nom de Sunifred et l'année 692. Cependant, dès le début de l'an 693, le roi Égica, à la tête d'une armée, reprend le contrôle de Tolède et de son royaume avant d'organiser le XVIe Concile de Tolède (mars/avril 693) : Sisbert, le comploteur, est défroqué, excommunié, et exilé. Sunifred, l'usurpateur, voit ses biens confisqués et il disparait de l'histoire, probablement éliminé peu après (exécuté/assassiné ?) ou exilé, peut-être volontairement.